Почему регулярное выражение сопоставляет слова, содержащие только буквы, тогда как оно должно сопоставлять слова, содержащие как буквы, так и цифры?

Операции просмотра не используют символы, они просто подтверждают, возможно ли совпадение. Шаблон (?=.*[0-9]) гарантирует, что где-то впереди есть цифра, а (?=.*[a-zA-Z]) гарантирует, что где-то впереди есть буква, но не гарантирует, что обе буквы существуют в одном и том же слове.

Текущий шаблон (^|\s)(?=.*[0-9])(?=.*[a-zA-Z])([a-zA-Z0-9]+)($|\s) соответствует любому слову из букв и цифр, которое следует за пробелом или началом строки и предшествует пробелу или концу строки, при условии, что где-то в строке есть цифра и буква (не обязательно одним и тем же словом).

Этот шаблон, вероятно, должен решить непосредственную проблему:

(^|\s)(?=\w*[0-9])(?=\w*[a-zA-Z])[a-zA-Z0-9]+($|\s)

Итак, ваш код будет выглядеть примерно так:

Public Sub TestMe()
    Dim Rx As Object
    Dim Txt As String

    Set Rx = CreateObject("VBScript.RegExp")
    Rx.Global = True
    Rx.Pattern = "(^|\s)(?=\w*[0-9])(?=\w*[a-zA-Z])[a-zA-Z0-9]+($|\s)"
    Txt = "WhyIsThisWordMatched XXX-111 abc123"
    Txt = Rx.Replace(Txt, " ")
    Debug.Print "Result: " & Txt
    ' Prints the string "WhyIsThisWordMatched XXX-111 "
End Sub

Вы также можете использовать отрицательный просмотр вперед, что может быть лучше, поскольку оно гарантирует, что совпадению предшествует символ, не являющийся словом (например, пробел) или начало строки.

(?<!\S)(?=\S*[0-9])(?=\S*[a-zA-Z])\S+(?!\S)

Если вам не нужно использовать предварительный просмотр, то лучше всего использовать границу слова:

\b(?=\w*[0-9])(?=\w*[a-zA-Z])\w+\b 

Вы можете использовать (?i)(?<=^|\s)(\b[a-z]+\b)(?=$|\s)|. и заменить его на $1:

Imports System.Text.RegularExpressions

Module R
    Sub Main()
        Dim Rx As New Regex("(?i)(?<=^|\s)(\b[a-z]+\b)(?=$|\s)|.")
        Dim Txt As String = "WhyIsThisWordMatched XXX-111"
        Txt = Rx.Replace(Txt, "$1")
        Console.WriteLine("Result: " & Txt)
    End Sub
End Module