У меня есть datagridview, к которому я привязываю DataTable. Я хочу добавить дополнительный столбец, который заполнит оставшийся пробел в форме окна. На данный момент у меня всего 3 столбца, поэтому ширина всех столбцов составляет примерно половину размера окна.





После привязки DataTable к DataGridView установите для AutoSizeMode нужного столбца значение Fill.
DataTable dt = new DataTable("Table1");
dt.Columns.Add("A");
dt.Columns.Add("B");
dt.Columns.Add("C");
dt.Rows.Add(1, 2, 3);
this.dataGridView1.DataSource = dt;
this.dataGridView1.Columns[dataGridView1.Columns.Count - 1].AutoSizeMode = DataGridViewAutoSizeColumnMode.Fill;
Вы также можете установить DataGridView для привязки к правой и нижней сторонам формы (а также к левой и верхней), чтобы DGV увеличивался при изменении размера формы. (или установите Dock на Fill).
Единственная причина, по которой я могу понять, почему это было отклонено, заключается в том, что он не совсем отвечает на OP «как добавить дополнительный столбец» - хотя это даже лучшее решение. :( +1 от меня все равно ...