Если у меня есть действие контроллера ASP.NET MVC, которое вызывается из вызова jQuery .ajax, который должен вызывать ошибку, как мне это сделать? Я знаю, что могу создать объект JSON и передать ему свойство «error», но что, если ожидается, что ответ от вызова .ajax будет не JSON, а HTML?

Используйте атрибут HandleError и установите View для представления, которое возвращает соответствующий фрагмент HTML.
[HandleError(View = "AjaxErrorFragment")]
public ActionResult ICallThisWithjQuery() {
так это оказалось решенным?