Может ли webpack работать как полимерный cli?

LitElement отлично работает с webpack. Единственное, что вам нужно сделать, это настроить его так, чтобы он также скомпилировал исходный код.

В большинстве конфигураций веб-пакетов у вас будет что-то вроде этого

module: {
    rules: [
        {
            test: /\.js$/,
            use: "babel-loader",
            exclude: /node_modules/
        }
    ]
},

Но если вы замените его чем-то вроде этого

module: {
    rules: [
        {
            test: /\.js$/,
            use: "babel-loader",
            exclude: (modulePath) => {
                return (
                    /node_modules/.test(modulePath) &&
                    !/node_modules/lit-html/.test(modulePath) &&
                    !/node_modules/lit-element/.test(modulePath)
                )
            },
        }
    ]
},

Тогда он также будет перенесен и должен работать нормально.