Вызов системной функции SQL в DataTable в C#

Есть много способов добиться этого.

1 - Вы можете создать представление, которое вызывает вашу функцию, то есть:

Create View testView
As
Select
dbo.myFunction(parameter)
FROM dbo.TableName

2 - Вы можете использовать функцию C# Substring, как упомянул Росс в своем комментарии:

DataTableString.Substring(0, 2)

Вы можете использовать функцию SUBSTRING в запросе, который используется для заполнения DataTable. В вашем вопросе использовался SUBSTRING(0, 2). Я предполагаю, что вам нужны первые две буквы в столбце? SUBSTRING в SQL Server начинается с 1, а эта же функция начинается с 0 в C#. Вам нужно будет использовать (Column, 1, 2) в SQL-запросе, чтобы вернуть первые два символа.

string connStr = @"YourConnectionString;";
string cmd = @"SELECT SUBSTRING(ColumnA, 1, 2) AS ColumnA from YourSchema.YourTable";
using (SqlConnection conn = new SqlConnection(connStr))
{
    conn.Open();
    DataTable dt = new DataTable();
    //create data adapter from string with SQL command and SQL Connection object
    SqlDataAdapter da = new SqlDataAdapter(cmd, conn);

    //populate DataTable
    da.Fill(dt);
}